Acho que a melhor época é uma questão meio pessoal, mas eu prefiro maio/junho por ser os meses em que as temperaturas já estão mais amenas e o povo ainda não tá em férias escolares (o que diminui as filas e etc) ;)

Pelo que pesquisei, tem muito o que fazer em Londres com crianças:

- London Zoo 

- SEA LIFE London Aquarium 

- Science Museum  e Natural History Museum 

- Hamleys  (maior loja de brinquedos do mundo)

- Loja da M&Ms

- Parques

- Estúdios do Harry Potter e Plataforma 9 3/4

- London Eye 

Espero ter ajudado!!